浙江理工大学吕维扬/华东理工大学邢明阳Nat. Commun.：高效芬顿催化剂合成新策略

水是基础性的自然资源和重要的战略资源，发展绿色、高效的水污染控制新技术是促进水资源可持续利用的关键。芬顿（或类芬顿）反应作为一种环境友好的高级氧化技术，可通过产生强氧化能力的^•OH来分解绝大部分有机污染物，具有普适性强、矿化率高等特点。然而，以芬顿为核心的水处理技术在实际应用中仍面临反应速率慢、H₂O₂利用率低等诸多困境，极大地阻碍了其大规模应用。因此，设计兼具高反应活性和H₂O₂利用率的双效芬顿催化体系在环境修复领域具有重要意义。

近日，浙江理工大学吕维扬/华东理工大学邢明阳成功通过自聚合束缚策略合成得到一系列负载超细金属颗粒的氮掺杂碳纳米片（M@N-C）催化剂，并利用催化剂的持续供电子能力和对^•OH的吸附稳定作用，实现了芬顿反应体系中催化速率和H₂O₂利用率的同步提升。该文首先通过简便的研磨辅助热解方法合成Fe@N-C催化剂（图a），其金属粒径集中在4 ~ 5 nm之间，负载量高达30.5 wt%。XPS分析结合密度泛函理论（DFT）计算证实，Fe核与碳层上吡啶氮位点的相互作用可提高对H₂O₂的吸附性能（图b和图c），并降低H₂O₂分解的反应能垒（图d），是Fe@N-C具备优异催化活性的关键。该位点可向H₂O₂持续转移电子，从而连续生成表面吸附态^•OH与污染物反应（图e），使Fe@N-C在降解磺胺甲恶唑过程中表现出极高的催化活性（0.818 min^-1）和H₂O₂利用率（84.1%）(图f和图g)。此外，Fe@N-C/H₂O₂体系在处理工厂实际废水时可将废水的COD由968 mg L^-1降低至106 mg L^-1，而传统芬顿体系无法对该复杂工业废水进行有效处理（图h）。该研究对未来设计高性能芬顿催化剂用于环境修复领域具有重要的推动作用。

该工作以“A polymer tethering strategy to achieve high metal loading on catalysts for Fenton Reactions”为题发表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 2023, 14, 7841）。文章第一作者是浙江理工大学王李新和饶龙骏。该研究得到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和上海市优秀学术带头人等项目的支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43678-1