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Nano Res.[催化]│利用刃位错诱导附加应变打破PtxNiy合金Pt质量活性提升的局限性，实现高效碱性析氢反应

作者：Nano Research 2024-03-18

本篇文章版权为周苗所有，未经授权禁止转载。

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背景介绍

众所周知，碱性电解水是在短期内以安全和经济的方式生产绿色氢气的最有前途的技术。到目前为止，由于催化剂活性不理想，电能消耗高，碱水电解制氢的大规模工业应用仍然受到严重阻碍。对于金属基析氢反应（HER）催化剂，通常采用将两种或多种金属合金化产生应变效应的策略来提高金属的本征催化活性。例如，Pt基合金显示出比纯Pt更优异的碱性HER活性。然而，从应用角度看，合金化对于Pt质量活性的提升还很有限，难以满足工业电解水制氢的需求，显著提升Pt质量活性仍然是一项极具挑战性的工作。

成果简介

本工作中，我们以PtNi合金为代表，合成了具有不同Pt/Ni比和含有刃位错的PtNi合金，并系统地研究了Pt/Ni成分和刃位错对PtNi合金碱性HER电催化活性的影响。研究结果表明，在Pt和Ni含量几乎相同且位错密度达到最大值的情况下，在PtNi合金中引入刃位错可以打破单一合金化在提高Pt质量活性方面的限制，使得Pt的质量活性提高了13.7倍。此外，实验和理论研究表明，在合金中引入刃位错可以在促进PtNi合金水离解动力学方面取得突破，从而打破了合金化策略在提高Pt质量活性方面的限制。我们相信这项工作将对合理设计用于可再生能源储存和转化的高效合金催化剂具有重要意义。

图文导读

要点1：首次定量揭示了位错密度和应变随PtNi合金成分变化的规律。在相同的制备条件下，对于不同Pt/Ni比的PtNi合金纳米颗粒，随着Ni含量的增加，位错密度呈火山状变化。当Pt和Ni的含量几乎相同时，位错密度达到最大。随着Pt/Ni比的变化，刃位错诱导的压缩-拉伸耦合应变的值变化不大。此外，在不同的Pt/Ni比下，位错芯处的Ni受到附加的拉伸应变，Pt受到附加的压缩应变。

要点2：研究表明，通过调节合金中的Pt/Ni比所产生的有限的应变效应，对提高碱性HER反应中Pt的质量活性效果微弱。然而，值得注意的是，在PtNi合金中引入刃位错可以打破单一合金化在提高Pt质量活性方面的限制，使得Pt的质量活性提高了13.7倍。理论研究表明，在不同的Pt/Ni比例下，刃位错诱导的压缩-拉伸耦合应变进一步调节了Ni和Pt的d带中心。同时，随着Pt/Ni比接近于1，刃位错诱导的活性位点增多，使得其在促进PtNi合金的水离解动力学方面取得了突破，从而打破了合金化策略在提高Pt质量活性方面的局限。

图1 D-Pt_xNi_y NPs中刃位错的结构表征。

图2 不同Pt/Ni比的D-Pt_xNi_y/NF和Pt_xNi_y/NF的HER活性

作者简介

第一作者简介：

周苗，天津大学，材料科学与工程学院博士研究生，导师：杨静教授。主要研究内容为激光直写法可控合成富含刃型位错的铂基合金催化电极及其析氢性能的研究与应用。迄今为止，以第一作者身份在Advanced Energy Materials、Applied Catalysis B: Environmental(2篇)、Chemical Engineering Journal(2篇)、Nano Research等国际知名期刊上累计发表 SCI 论文 7 篇( Top期刊计 6 篇 )，累积影响因子超过126，获授权国家发明专利 3 项。

通讯作者简介：

杨静，博导，教授，天津大学材料学院新能源材料研究所副所长。主要研究方向为能源转换材料、能源电催化。作为负责人主持省部级以上科研项目8项，在Adv. Mater.、Nature Commun.、Phys. Rev. Lett.等权威期刊发表学术论文100余篇，SCI他引3000余次，应邀参与撰写英文学术专著一部，获授权发明专利12项。国家优秀青年基金获得者，入选教育部新世纪优秀人才、天津市青年科技优秀人才、天津大学北洋青年学者。获天津市自然科学一等奖。

文章信息

Zhou M, Zhao Y, Liu Z, et al. Edge dislocation-induced strains break the limit of PtNi alloys in boosting Pt mass activity for efficient alkaline hydrogen evolution. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6359-6.

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