发展高性能的储能体系是实现国家“双碳”目标的重要举措。锂硫电池（LSBs）因其理论能量密度高（2600 Wh/kg）、价格低廉（~150 $/kWh）、环境友好等优点成为极具前景的下一代电化学储能体系。然而，它们的产业化应用仍受到一些因素的限制，包括硫本征导电性差、锂负极制造成本高、体积波动易致化学-机械失效、界面兼容性及多硫化物穿梭问题等。为解决这些问题，开发和设计高效稳定的硫宿主势在必行。金属有机框架(MOFs)材料由于具有高导电性、高孔隙率、比表面积大、孔径可调、催化位点丰富和拓扑结构多样性等优点，已在锂硫电池中得到了广泛的研究，并显示出巨大的应用前景。

近日，郑州大学陈卫华教授团队全面阐述了近十年来金属有机框架（MOFs）基材料，包括原始MOFs、MOFs复合物、MOFs衍生物和MOFs衍生复合物用于硫正极宿主材料中的研究进展，并分别从能量密度、体积密度、压实密度、活性材料负载量、E/S比与E/C比、N/P比、电压窗口、界面、工况循环寿命、安全性、经济成本等11个方面对锂硫电池发展关键参数进行了详细剖析。此外，总结了典型原位表征技术用于LSBs电化学反应机理探究的进展，并从工作原理，装置组成、原位模具三个方面讨论这些技术目前的挑战和未来发展方向。最后，介绍了机器学习辅助高通量筛选MOFs材料策略，评估了MOFs基硫宿主材料在未来研究和大规模工业生产中面临的主要挑战和前景，并提出了以下发展策略：

1)理想的硫正极应具有比表面积大、孔隙率高、活性位点丰富、良好的物质和电子转移能力以及持久的稳定性等基本特性。

2)截至目前，只有少数MOFs被选为硫宿主材料，需要进一步开发具有良好导电性、高化学稳定性和热稳定性的MOFs作为高性能硫宿主材料。大数据驱动的机器学习以及人工智能辅助的高通量筛选将加速目标MOFs基质的发现和设计。

3)接枝所需原子/基团或引入结构稳定剂被认为是提高MOFs电导率或稳定性的功能化策略。对此，主要的挑战是开发有效的功能成分，便捷易扩展的制备过程以及低成本的合成。

4)除体积/重量能量密度、倍率性能和循环稳定性外，还应考虑硫负荷、压实密度和成本等关键参数，并平衡它们之间的效果，以实现锂硫电池的商业化。

5)从实验和理论计算两方面对LSBs中MOFs基硫宿主的反应机理研究是必不可少的。虽然前期工作已经揭示了充/放电过程中的基本反应和相关产物，但电活性成分在电池中的迁移和转化尚未完全了解。此外，必须考虑MOFs基材料对多硫化物溶解/扩散的作用，以开发高能量和长寿命的锂硫电池。

6)微观结构/功能组成与相关电化学性能之间的关系有待进一步探索。除了原位监测和先进的表征，还需要DFT计算和分子动力学模拟等理论技术对MOFs基材料进行详细解析。

7)最后，MOFs材料普遍存在有机配体成本高、制造工艺繁琐、生产效率低等问题，严重阻碍了其实际应用。因此，要实现MOFs基硫正极的产业化应用，应首先开发环境友好、造价廉价的MOFs制造工艺。

图1.精准预测、优化设计和原位监测协同策略促进MOFs基正极用于下一代锂硫电池。

图2. MOFs基材料用于硫宿主的发展历程和主要策略。

图3.MOFs及有机框架材料用于下一代锂硫电池发展的策略。

谢正坤，郑州大学直聘研究员，化学学院硕士生导师，从事电池软物质成像、界面微成分分析、冷冻电镜表征新技术开发等研究。目前已在能源化学权威期刊发表SCI 论文50余篇，近三年被引1000余次；参编美国化学会全固态电池英文专著1部；申请日本锂电池发明专利10余项；主持/参与国家自然科学基金项目4项，主持教育部基金2项、河南省高校重点科研项目1项；兼任中国计量测试学会离子与原子探针专业委员会委员、《冶金分析》青年编委。Joule、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Eng. J、J. Energy. Chem、J. Hazard Mater.等期刊审稿人。

陈卫华，郑州大学教授、博导，国家级青年人才，英国皇家化学会会士。在电化学相关领域，以第一或通讯作者在Nat. Commun、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem、Adv. Mater.、Sci. China Mater.等期刊发表论文100余篇，SCI他引9500余次，H指数56；授权中国发明专利26件、申请PCT专利2件。参与撰写1部英文专著。先后主持或参与国家重点研发计划、国家自然科学基金（5项）、省重点研发专项、河南省高校科技创新团队和新型盐产品开发等纵向及横向课题。兼任中国化学会电化学委员会委员、中国化工学会储能技术专委会委员及多个期刊编委或青年编委。

王佳佳，工学博士，河南理工大学校聘副教授，硕士生导师。2018年于湖南大学获硕士学位、2022年于日本国立弘前大学获博士学位。主要从事钠离子电池负极设计及锂硫电池正极结构调控研究。近三年在Energy Storage Mater.、Renew. Sust. Energ. Rev.、Chem. Eng. J.、Nano Res.等期刊发表SCI论文18篇，申请日本发明专利4项，获国家优秀自费留学生奖学金、“GCS Student Travel Grant Award”等奖项。

Zhengkun Xie, Boyong Cao, Xiyan Yue, Ruixue Wang, Ziqian Xue, Jiajia Wang*, Guoqing Guan, Weihua Chen*,Metal organic frameworks-based cathode materials for advanced Li-S batteries: A comprehensive review.Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-024-6481-0.