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Nano Res.[催化]│长春应化所张洪杰、宋术岩、汪啸团队:Ce改性的ZSM-5纳米片用于废塑料高效升级回收

本篇文章版权为张洪杰团队所有,未经授权禁止转载。

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背景介绍


塑料用途广泛,但难以降解,造成了环境中大量的堆积和严重的污染问题,如视觉、土壤、海洋和大气污染等。化学回收是一种管理塑料废弃物的升级回收方法,其中,催化加氢裂化不仅能够降低反应温度,还能提高所需产品的选择性。并且,氢的存在显著提高了产品的质量。因此,利用催化加氢裂化法升级回收废塑料的研究工作被广泛关注。近年来,沸石基催化剂作为聚烯烃塑料加氢裂化过程中的重要催化剂之一,在催化多种聚烯烃塑料转化为烷烃、烯烃、芳烃等高附加值产品过程中展示出独特的应用优势。尽管如此,传质困难、酸位点浓度低和成本高仍然是限制其实际应用的障碍。在沸石中引入具有独特电子结构的稀土元素可以显著提高酸位点的浓度,从而进一步提高催化性能。然而,稀土基沸石在塑料催化加氢裂化方面的应用仍然是一个相对缺乏的研究领域,对于反应机制的深度探究还不够充分。因此,探索最佳催化结构和稀土对塑料加氢裂化的影响机制对促进塑料升级回收的研究具有重大意义。


成果简介


中国科学院长春应化所张洪杰、宋术岩、汪啸团队采用简单的离子交换法成功制备了Ce修饰的ZSM-5纳米片高性能塑料加氢裂化催化剂。研究发现,相比于普通ZSM-5和中空ZSM-5,ZSM-5纳米片由于更短的扩散路径和更高的酸性位点浓度而表现出最佳的催化性能。在ZSM-5纳米片中引入Ce物种后,催化剂的性能再次得到改善,在280 ℃加氢裂化低密度聚乙烯5 h时,其转化率高达96.3%,C3-C5选择性高达80.9%,并且具有良好的稳定性。综合表征结果表明,Ce物种的引入增加了酸性位点(包括B酸和L酸)的浓度,从而促进了底物分子的吸附和产物的解吸,提高了低密度聚乙烯加氢裂化效率。


图文导读


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图1 合成示意图和结构表征。


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图2催化性能表征。


作者简介


张亮亮:中科院长春应化所特别研究助理,在站博士后,合作导师汪啸研究员,2022年毕业于吉林大学化学学院,获理学博士学位,师从乔振安教授。主要研究方向为单原子/稀土纳米材料的设计合成及其在CO2资源化利用领域中的应用。目前,以第一作者身份在CCS Chem., Nano Lett., Small等国际学术期刊上发表多篇高水平学术论文。


汪啸:国家海外引进人才(青年项目),中科院长春应化所研究员,博士生导师。2013年在中科院长春应化所获得理学博士学位,导师为张洪杰研究员。2017年起先后在新加坡,美国和韩国开展博士后研究。2021年1月入职中科院长春应化。主要研究方向为新型高性能稀土催化材料与能源环境催化。先后获得2014年中国科学院院长优秀奖,2015年中国科学院杰出科技成就集体奖(主要完成者),2016年中国稀土学会优秀工作者,2021年吉林省长白山学者青年拔尖人才等荣誉。


宋术岩:国家杰青,中科院长春应化所研究员,博士生导师,稀土资源利用国家重点实验室副主任。围绕稀土催化材料表面态结构精细调控难题,致力C1小分子转化、VOCs消除、选择性加氢等先进催化材料的研究工作。近5年以第一作者或通讯作者在国内外权威期刊发表80余篇 SCI论文,包括Chem. Soc. Rev., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等,在高性能稀土催化材料功能导向设计合成、能源环境催化应用上取得多项研究进展。2015年首批入选中国科学院青年创新促进会优秀会员;2018年获中国石油和化学工业联合会科学技术一等奖(排名第二);2018年入选中国化学会青年化学工作者委员会委员;2021年获得第十六届吉林省青年科技奖特别奖。


张洪杰:国家973项目首席科学家。长期从事稀土功能材料的研究,以材料的结构与功能关系为研究重点,致力于解决影响学科发展的关键科学问题,发展了系列材料制备的新方法和技术,并将基础、高技术及应用研究有机结合,研制出的稀土新材料已成功应用于汽车、照明、航天航空和国防军工等领域,满足了国家的重大战略需求。以第一作者或通讯作者及共同通讯作者发表SCI收录论文500余篇,发表论文被他人引用近40000次;主办国内外学术会议12次,国内外大会和邀请报告72次;10种国内外权威期刊的副主编、编委或顾问编委;已授权发明专利79项,包括美国专利2项,欧盟十国专利1项,日本专利1项,国防专利1项;以第一完成人获2010年国家自然科学二等奖、2007年吉林省科技进步一等奖、2013年吉林省技术发明一等奖、2015年吉林科学技术特殊贡献奖以及2015年中国科学院杰出科技成就集体奖各1项。现任中国稀土行业协会理事长,973首席科学家,英国皇家化学会士,是中科院长春应化所无机化学学科和稀土资源利用国家重点实验室学术带头人。1997年获国家杰出青年基金,1998年获香港求是基金会杰出青年学者奖,2001年入选中科院百人计划,2010年入选国家基金委创新群体学术带头人,2013年获吉林省政府创新创业人才奖。学术成就突出,并且在学科发展、人才凝聚及国家重点实验室建设等方面做出了重要的贡献。


文章信息


Wang X, Wu X, Zhao M, et al. High-efficiency Ce-modified ZSM-5 nanosheets for waste plastic upgrading. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6475-y.



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