Realization of Fano resonance in plasmonic oligomers is often exploited to design efficient plasmonic substrates for surface-enhanced coherent anti-Stokes Raman scattering. Disk-type Fano-resonant plasmonic oligomers are widely used to enhance the Raman signal of the probe material. Generally, hot spots are generated in those oligomers at different spatial locations at different wavelengths and only a few spatially overlapping hot spots at multiple wavelengths can be achieved with oblique incidence of excitation light. In this work, we proposed hexagonal gold nanoparticle based Fano-resonant plasmonic oligomers that can yield higher number of spatially overlapped hot spots compared to the disk type oligomers even with the normal incidence of excitation light. The oligomers were numerically modelled and optimized for surface-enhanced coherent anti-Stokes Raman scattering with 780 nm pumping and 500–1800 cm− 1 Raman signature region. The Fano lineshape was engineered to ensure near-field energy coupling at pump while enhancing the coherent anti-Stokes Raman signal at the far field. Our computational studies explored the purely electric origin of Fano resonance in those oligomers and provided maximum Raman enhancements of 1012–1013 from them to enable single-molecular level applications. Our findings provide a way to realize fabrication-friendly nanostructures with higher number of spatially localized hotspots for improving the Raman detection sensitivity.

中文翻译：

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表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的费诺共振等离子体激元低聚物中热点的空间定位

等离子体激元低聚物中Fano共振的实现通常被用来设计用于表面增强相干反斯托克斯拉曼散射的有效等离子体激元基板。圆盘型Fano共振等离激元低聚物被广泛用于增强探针材料的拉曼信号。通常，在那些低聚物中，在不同空间的不同波长处会产生热点，而倾斜入射的激发光只能在多个波长处实现几个空间上重叠的热点。在这项工作中，我们提出了基于六角形纳米金纳米粒子的Fano共振型等离激元低聚物，与圆盘型低聚物相比，即使在正常入射的激发光下，也可以产生更多数量的空间重叠热点。对低聚物进行了数值建模，并针对表面增强的相干反斯托克斯拉曼散射进行了建模，并进行了780 nm抽运和500–1800 cm-1拉曼特征区域的分析。Fano线形经过精心设计，可确保在泵处进行近场能量耦合，同时增强远场的相干反斯托克斯拉曼信号。我们的计算研究探索了这些低聚物中Fano共振的纯电起源，并从中提供了最大拉曼增强1012–1013的能力，以实现单分子水平的应用。我们的发现提供了一种实现具有更多空间局部热点的可制造友好的纳米结构的方法，以提高拉曼检测灵敏度。Fano线形经过精心设计，可确保在泵处进行近场能量耦合，同时增强远场的相干反斯托克斯拉曼信号。我们的计算研究探索了这些低聚物中Fano共振的纯电起源，并从中提供了最大拉曼增强1012–1013的能力，以实现单分子水平的应用。我们的发现提供了一种实现具有更多空间局部热点的可制造友好的纳米结构的方法，以提高拉曼检测灵敏度。Fano线形经过精心设计，可确保在泵处进行近场能量耦合，同时增强远场的相干反斯托克斯拉曼信号。我们的计算研究探索了这些低聚物中Fano共振的纯电起源，并从中提供了最大拉曼增强1012–1013的能力，以实现单分子水平的应用。我们的发现提供了一种实现具有更多空间局部热点的可制造友好的纳米结构的方法，以提高拉曼检测灵敏度。